Inizia la gavetta con la strada come palcoscenico, suonando il repertorio folk americano e i classici dei cantautori italiani. In questo periodo formativo dal punto di vista professionale e personale suona con Mario Amici compagno di liceo e collaboratore da sempre del cantautore romano. Nel 1980 viene notato da Gianni Ravera, che lo invita a partecipare al festival di Castrocaro. In quell'occasione Barbarossa presenta il brano Sarà l'età, firmando il suo primo contratto discografico con la Fonit-Cetra. Come vincitore di Castrocaro partecipa di diritto al Festival di Sanremo 1981 con Roma spogliata, riscuotendo un buon successo classificandosi a sorpresa al quarto posto e primo tra i giovani (Luca scrisse questo brano sui banchi di scuola durante l'ora di italiano). A settembre esce il suo primo album, Luca Barbarossa, prodotto da Shel Shapiro, dove vanta la partecipazione di Antonello Venditti e da cui viene estratto il 45 giri Da stasera, che il cantautore romano pubblicizza alla Mostra Internazionale di Musica Leggera di Venezia senza però riscuotere lo stesso successo del singolo sanremese; a fine anno poi parte in tournée come spalla di Riccardo Cocciante.
Nel 1982 partecipa al disco per l'estate con un nuovo singolo La strada del sole prodotto ancora da Shel Shapiro.La canzone pur entrando in classifica risentì della crisi già in atto alla Fonit-Cetra, questo porta Barbarossa a firmare con la CBS, che prima di dargli la fiducia per un album intero gli fece pubblicare una serie di 45 giri: Colore nel 1984, Vita nel 1985 e Via Margutta nel 1986; quest'ultima segnò l'inizio della collaborazione con Antonio Coggio e il ritorno a Sanremo. Di nuovo al Festival nel 1987 con Come dentro un film, titolo dell'album che finalmente la CBS accettò di pubblicare; pochi mesi dopo vince Un disco per l'estate a Saint Vincent come migliore album e come migliore canzone con Roberto, mentre nel Settembre dello stesso anno riceve anche il premio come miglior rivelazione nel concorso Vota la voce.
Nel 1988 la sua popolarità aumenta, con la quarta partecipazione a Sanremo. Sul palco dell'Ariston presenta L'amore rubato,una canzone che tratta senza remore sul tema della violenza sessuale, e che gli vale il terzo posto, e più avanti il primo posto in classifica. Luca ricevette in diretta televisiva i complimenti da Franca Rame e Dario Fo, che gli inviarono un telegramma. Un'altra canzone popolare è Yuppies, satira su uno stereotipo anni 80 mentre Fiorella Mannoia partecipa alla canzone Quartiere. Sul finire dell'estate del 1988, dopo aver girato l'Italia in tournée con Paola Turci, Luca si ritrova per la prima volta all'apice del vero successo, l'album Non tutti gli uomini ha infatti venduto 350.000 copie. Sempre nello stesso anno rappresenta l'Italia all'Eurovision Song Contest con Ti scrivo (Vivo).
Nel 1989 esce Al di là del muro, album che contiene il singolo omonimo il cui titolo profetico anticipò di pochi mesi l'evento della caduta del muro di Berlino seppure il brano facesse riferimento alle barriere mentali. Nel disco anche una canzone dedicata a Nelson Mandela mentre Eros Ramazzotti collabora suonando la chitarra elettrica in Senza panico, canzone su un improbabile esodo apocalittico. Un altro brano da menzionare è La fine di un amore , una tra le canzoni d'amore più intense scritte dal cantautore romano.
Nel 1992 passa alla Columbia e partecipa al suo quinto Sanremo, in cui trionfa con Portami a ballare, brano dedicato a sua madre Annamaria. Sia la canzone, sia l'album Cuore d'acciaio prodotto da Roberto Costa, lo proiettano nelle prime posizioni in classifica.
Nel 1993 esce Vivo (titolo ispirato alla omonima canzone del 1988), un album live che è una raccolta dei suoi brani più famosi, dove regala uno spaccato dell'atmosfera che si respira quando Luca sale sul palco.
Nel 1994 partecipa al Festivalbar con il brano Cellai solo te, canzone sui rapporti di coppia, intrisa di ironia (a cominciare dalla grafia volutamente errata del titolo). Nell'album Le cose da salvare, prodotto da Vincenzo Mancuso, spicca la partecipazione alla chitarra di Francesco De Gregori nella canzone Ho bisogno di te, oltre alla cover di Shower the people (sciogli l'amore) di James Taylor. Il disco contiene una traccia intitolata Cercautore, dove Luca invita gli acquirenti del suo disco a inviare un testo, indicando che avrebbe scelto i testi migliori per proporli durante i suoi concerti. Il testo prescelto e poi inciso fu Onda controvento scritto da Paolo Audino.
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